过渡金属二硫族化合物(transition metal dichalcogenides, TMDCs)被认为是有望取代贵金属(Pt)的析氢反应(HER)催化剂,具有高丰度和低成本的特点。然而,MoS2含有一个惰性基面,其电化学性能不足以满足大规模工业化的要求,迫切需要进一步提升本征活性。
近期,卢宁副教授课题组与华中科技大学翟天佑教授、刘友文副教授团队密切合作,在国际知名期刊Angew. Chem. Int. Ed.上发表题为“Dual-Regulation of Defect Sites and Vertical Conduction by Spiral Domain for Electrocatalytic Hydrogen Evolution”的文章。该文章提出螺旋纳米片结构模型实现对缺陷位点和垂直传导的双重调控。通过化学气相沉积成功合成出新构型的二维MoTe2螺旋纳米片,螺旋的外延生长方式带来丰富的的台阶边缘,靠近边缘的区域更容易形成Te空位作为额外的活性位点。同时,连接相邻原子层的连续位错线以螺旋状路径传输电流从而增强垂直传导。对缺陷位点和垂直传导双重调控的MoTe2螺旋域在单片器件中表现出优异的电催化析氢(HER)性能。该工作开发了一个新的结构模型,突破了TMDCs用于HER的本征限制,并有望为这类奇特的微结构开辟用于惰性催化反应的多种可能性。相关研究成果发表在《德国应用化学》(Angew. Chem. Int. Ed., 2022, 61, e202112953)上。
电荷再分配在解释本征电催化机制中起着重要作用。在局部电荷和电化学性能之间建立定量关系可以从根本上更新设计理念,而不是穷举方法。基于此,华中科技大学翟天佑教授和刘友文副教授、安徽师范大学卢宁副教授等报道了一种应用外电场来控制钴-酞菁CoPc/MoS2vdW异质结界面处的电荷转移,以实现精确控制有形MoS2纳米片中Mo周围的电荷密度。在这个具有代表性的vdW异质结中,使用具有极差HER活性(电流密度为1 mA cm-2时超过0.5 V过电位)的CoPc分子,以避免活性位点与S空位的竞争。该研究成果以题为“Back-gated van der Waals Heterojunction ManipulatesLocalChargestoward Fine-tuning Hydrogen Evolution”发表在《德国应用化学》(Angew. Chem. Int. Ed., 2022, 61, e202203522)上。
在以上两篇论文中,卢宁副教授和华中科技大学翟天佑教授、刘友文副教授为共同通讯作者,课题组青年教师卓之问参与其中,安徽师范大学为共同通讯单位。
文章链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202112953
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/ange.202203522